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发动机燃料电池过滤器的吸附性能实验

 论文栏目:汽车工程发展论文     更新时间:2012-10-30 9:14:50   

本文作者:吕 洪 蔡书娟 许 潇 刘 湃 陈 专 马建新 单位:同济大学汽车学院 新能源汽车工程中心

前言

随着汽车工业的发展,能源危机和环境污染日益加剧。为解决这些问题,必须开发替代型新能源汽车。在各类新能源汽车中,燃料电池汽车(FCV)以工作温度低、能量转化效率高和环境友好等突出的优越性,成为各国政府和各大公司的研究热点[1]。以质子交换膜燃料电池(PEMFC)作为发动机的FCV都采用空气作为氧化剂,因此城市空气质量对燃料电池发动机(FCE)的效率和寿命产生重要的影响。解决空气污染物对燃料电池的影响变得更加紧迫。空气中的有害气体(SO2)对PEMFC阴极催化层具有毒化作用,影响其性能和寿命。研究表明,当电池以500mA/cm2的电流密度放电,而空气中SO2浓度达0.05×10-6(3.2mg/m3)时,电池性能会受到不可忽略的影响[2]。目前通常使用两种方法来消除空气中有害气体对燃料电池性能的影响。一种是开发新的催化剂,增强催化剂的抗毒性能;另一种是在空气进入燃料电池之前,将空气中的有害气体过滤去除。然而空气中有害气体的种类繁多,开发一种可以抵抗多种有害气体的新型阴极催化剂仍有较多问题需要攻克。而使用空气过滤器,在空气进入电池阴极之前将有害气体从空气中过滤去除是一种简单而行之有效的办法。目前,国内外对车用燃料电池发动机空气过滤器的研究较少。文献[3]中详细阐述了设计燃料电池空气过滤器结构的方法,认为设计燃料电池空气过滤器主要应该考虑进气属性、滤芯体积、滤芯材料的吸附量和过滤器的压降等因素。对于酸性化学污染物,活性炭是一种比较好的吸附材料。文献[4]中通过将活性炭浸渍于不同浓度的KOH,对活性炭进行化学改性,结果表明:改性剂增加了吸附剂的碱性,显著提高了活性炭对SO2等气体的吸附性能。燃料电池空气过滤器滤芯要求具有较小的压降。文献[5]中根据压降和速度的试验数据计算得出黏性阻力系数1/α和惯性阻力系数C2,并将其代入FLUENT软件多孔介质模型中,得出空气通过过滤器的压降特性,且实验结果和FLUENT仿真结果基本一致,为燃料电池空气过滤器结构设计提供了重要的方法和依据。文献[6]中利用FLUENT和MATLAB软件对多孔介质下丙烷催化燃烧反应进行了模拟,研究了形状分别为球状和柱状的丙烷催化剂的不同粒径和气体温度等因素对热量交换、组分质量输运的影响。结果表明,FLUENT与MATLAB软件计算结果比较吻合,对固定床反应器的设计具有重要的指导意义。本文中应用FLUENT软件对FCE空气过滤器滤芯的化学吸附特性进行仿真研究,并通过实验进行验证,指导设计开发FCE空气过滤器,提高其使用寿命。

1计算模型图1FCE空气过滤器设计简图

1.1模型描述主要针对FCE空气过滤器的流体力学特性、压力损失和滤芯化学吸附特性进行仿真。采用Auto-CAD建立的计算几何模型如图1所示。过滤器结构包括上下两个滤芯:上滤芯为纸质或无纺布,用于去除空气中的颗粒污染物;下滤芯为KOH改性的活性炭颗粒,用于去除空气中的化学污染物。当过滤器的SO2吸附曲线穿透时,即过滤器出口SO2浓度大于0时,定义为过滤器失效。

1.2模型假设(1)反应气体均为理想气体,且在空气过滤器中混合均匀;(2)反应气体为不可压缩的湍流流动;(3)滤芯材料为各向同性的均相多孔介质;(4)滤芯化学吸附反应为有限速率体积反应;(5)网格划分后每个活性炭小单元的SO2吸附饱和量由实验和分析得到;(6)实验中经KOH改性后的活性炭化学吸附的SO2体积浓度(30%左右)远大于物理吸附的体积浓度(1%)[7],因此仅针对滤芯多孔介质化学反应区域进行模拟,不考虑空气过滤器对SO2随时间改变的物理吸附。

1.3数学模型

1.3.1基本方程由于将气体视为不可压缩流体的湍流流动,所以整个过程可以用质量守恒方程、雷诺平均N-S方程、湍动能κ和湍动能耗散率ε的输运方程等基本控制方程来描述。

1.3.2组分方程式中:左边第1项为非稳态项,第2项为对流项;右边第1项为扩散项,第2项为扩散源项。其中,Ck、D、ε、Sk分别表示组分浓度、组分有效扩散系数、孔隙率和组分源项,下标k为组分代码。

1.3.3化学反应速率方程K=K0exp(-Ea/RgT)(6)式中:K为反应速率常数;K0为指数前因子(频率因子);Eα为实验活化能;Rg为气体常数;T为温度。

1.3.4约束条件方程通过用户自定义函数(UDF)编写约束条件方程,每个小单元(cell)达到饱和后不再发生化学吸附反应。mcSO2≤qcmc(7)式中:mcSO2为每个小单元吸附SO2的质量;qc为滤芯的单位质量吸附量;mc为小单元质量。

1.3.5吸附性能-进气属性数学模型本文中采用实验和计算机模拟相结合的方法计算出平衡吸附量和进气属性的关系。首先通过希洛夫方程拟合实验数据得出吸附穿透时间与床层堆积厚度的关系,然后利用Wheeler公式得出不同进气属性下的穿透时间,最后采用Langmuir吸附等温公式建立平衡吸附量-空气流量-初始浓度的三维模型[8]。通过如图2所示的三维模型可以计算出在一定的SO2初始浓度和空气流量范围内的平衡吸附量,将其作为编写UDF约束方程的依据,用于FLU-ENT仿真计算。

1.4模型主要尺寸和边界条件为减小运算量,对空气过滤器进行适当简化,即只针对滤芯多孔介质反应区域进行仿真。空气过滤器的边界条件参考吸附实验数据,如表1所示。

2结果及讨论

2.1过滤器仿真结果图3和图4分别给出在过滤器入口处通入初始浓度为10×10-6和50×10-6的SO2的仿真穿透曲线。从图中可以看出,在SO2初始浓度为10×10-6时,过滤器的穿透时间为318h;当初始浓度为50×10-6时,过滤器的穿透时间为64h。为验证该模型预测过滤器寿命的准确性,采用实验方法对该模型进行验证。因为在低浓度时,过滤器失效时间较长,考虑到实验的操作性,实验分为2个阶段。第1阶段空气经过过滤器前SO2的浓度为10×10-6,空气入口速度为0.4m/s,此过程持续70h,空气过滤器未失效;第2阶段进口空气的SO2浓度调整为50×10-6,空气入口速度仍为0.4m/s,直至过滤器失效。仿真也分两个阶段进行,条件与实验完全相同。图5为实验和仿真所得空气过滤器滤芯吸附SO2近似的穿透曲线。由图可见,仿真与实验结果的区别在第2阶段:实验经过52h后过滤器失效;而仿真经过50h后过滤器失效。表2给出实验和仿真所得的穿透时间和穿透平均吸附量。穿透时间上,仿真相对实验结果的误差为-1.6%;而滤芯穿透平均吸附量的误差为-3.1%。实验和仿真数据基本相符,证明了UDF编写的约束条件和所建模型与FLUENT仿真的可靠性。

2.2过滤器结构分析

2.2.1流速与压力的分布图6和图7分别为空气过滤器流速和压力分布图。空气过滤器流速最大值约为2.67m/s,楔形的结构设计有利于气体流速在颗粒活性炭多孔介质主体区间分布的均匀性。空气过滤器的压力损失为811Pa,满足FCE空气过滤器的要求。

2.2.2SO2浓度分布图8为FLUENT仿真所得空气过滤器从滤芯开始吸附SO2到吸附饱和过程中不同时刻的SO2浓度分布图。随着带有SO2的气体进入吸附区域,滤芯中部吸附的SO2量明显大于两侧,120h后出口处检测出SO2,过滤器失效。颗粒活性炭滤芯在达到吸附饱和时,局部区域出现了“死区”、“短路”现象,因此活性炭吸附区域结构需要改进。

2.3过滤器结构的改进为提高滤芯的吸附效果,在整体式吸附层外侧设置导流板,如图9所示。设置导流板的作用在于强迫空气分流经过吸附剂后继续向前流动。图10为结构改进后的空气过滤器吸附SO2的仿真穿透曲线。仿真条件同前,在过滤器中通入10×10-6的SO270h后,再将SO2进气浓度调整为50×10-6,过滤器经过73h后失效(总的吸附时间为143h)。计算得出的滤芯穿透平均吸附量约为44.84mg/g,比滤芯结构改进前的吸附量提高了40.1%。图11为对结构改进后的空气过滤器进行仿真得到的滤芯接近吸附饱和时的SO2浓度分布图。由图可见,设置导流板使颗粒活性炭滤芯在达到吸附饱和时SO2的浓度分布较为均匀,同时,活性炭的利用率大大提高,“死区”明显减小,过滤器使用寿命提高。

3结论

通过UDF编写约束条件方程,应用FLUENT软件,对燃料电池空气过滤器流体力学和化学吸附性能进行仿真研究,并通过实验验证;其次,通过建立的仿真模型,对空气过滤器进行结构优化,结果表明:(1)仿真结果与实验测试结果符合较好,表明建立的仿真模型可靠,可用于空气过滤器的结构设计;(2)增设导流板后的空气过滤器改善吸附效果明显,提高了使用寿命。


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